河北
研究背景
汗液作為一種富含生物標志物的非侵入性體液，在健康監測領域具有重要價值。尿酸（UA）作為嘌呤代謝的終產物，是評估腎功能、痛風等疾病的關鍵臨床指標。然而，汗液中UA濃度極低（微摩爾級別）且基質復雜，對檢測靈敏度提出極高要求。激光誘導石墨烯（LIG）技術因其低成本、圖案化靈活等優勢成為理想傳感平臺，但原始LIG電化學性能不足，通常需要雜原子摻雜增強性能。
創新策略：原位金屬摻雜LIG制備方法
本研究開發了一種原位激光誘導金屬摻雜石墨烯（M-LIG, M= Fe, Co, Ni, Cu）的簡易制備方法。該策略的核心步驟包括：
等離子體處理：在聚酰亞胺（PI）薄膜表面引入羧基、羥基等親水基團
金屬離子吸附：通過靜電吸附和螯合作用錨定金屬離子
激光誘導摻雜：CO?激光輻照同步實現PI碳化為石墨烯和金屬原子級摻雜
材料表征與性能優化
表面潤濕性變化：PI薄膜接觸角從144.5°（原始）降至10.2°（等離子體處理后），最終LIG呈現超親水性（接觸角≈0°），有利于汗液滲透。
結構特征分析：
拉曼光譜顯示M-LIG保持石墨烯特征峰（D帶1349 cm?1，G帶1581 cm?1，2D帶2692 cm?1）
Ni-LIG的I?D/IG比值達1.92，接近單層石墨烯結構
ID/IG比值表明金屬摻雜有效增加了石墨烯缺陷密度，提供更多活性位點
形貌分布驗證：
XPS分析證實金屬成功摻雜至LIG基質，Ni-LIG中Ni以+2價態存在（結合能855.0 eV和873.0 eV），且通過C-O-M鍵合實現原子級摻雜。元素分布顯示Ni均勻分散于石墨烯骨架中，負載量為0.25 wt%。
電化學傳感性能
檢測系統構建：集成M-LIG工作電極、LIG對電極和絲網印刷Ag/AgCl參比電極，結合微型電化學檢測模塊實現無線信號傳輸。
性能比較：
Ni-LIG表現最優：檢測限0.12μM，較原始LIG（1.27μM）降低10.6倍
線性檢測范圍上限從200μM提升至1000μM，擴大5倍
在人工汗液中保持良好線性響應（0-40μM：I=0.375CUA+11.5, R2=0.985）
機理研究：DFT理論計算
吸附行為分析：Ni-LIG與UA間的電荷密度重疊區域顯著大于其他體系，Bader電荷分析顯示凈電荷轉移達+0.69 e，表明Ni活性位點促進界面電子重排。
能帶結構：Ni-LIG的d帶中心（-1.66 eV）最接近費米能級，具有最強的UA吸附能力和催化活性。
反應能壘：UA氧化在Ni-LIG上的決速步能壘僅0.45 eV，顯著低于其他材料，從能量角度解釋其優異催化性能。
實際應用驗證
汗液樣本檢測：對3名健康志愿者汗液樣本進行檢測，與商用UA檢測試劑盒結果無顯著差異（t檢驗，texp < tcrit[0.05,4]=2.78），證實傳感器臨床可行性。
穩定性表現：
室溫儲存一個月后信號保持94.7%
抗干擾性強，抗壞血酸、尿素等常見物質無影響
批內批間相對標準偏差分別為2.02%和5.42%
結論與展望
本研究建立了普適性的M-LIG制備策略，顯著簡化了制備流程并提升傳感性能。Ni-LIG電極在汗液UA檢測中展現出卓越的靈敏度、選擇性和穩定性，為可穿戴健康監測設備開發提供了新途徑。未來工作將重點解決集成化汗液采集系統等實際應用挑戰。
來源：能源和環境催化
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