ACS || 基于激光輔助合成光熱基底用于光催化水蒸氣分解

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研究背景

2026/5/12

太陽能驅動的氫氣生產被認為是解決當前能源危機和環境污染的有前景方案。傳統光催化水分解產氫通常采用液/固/氣三相體系，光催化劑浸沒在水中，氣相產物在液相中擴散緩慢、傳質受限，導致活性位點上的產物脫附困難，反應效率降低。相比之下，在水蒸氣供給下的氣/固雙相光催化體系具有更低的反應阻力，并能消除液相水對光源的吸收和散射，顯著提高光能利用效率。此外，反應溫度的升高可降低活化能，促進光催化產氫過程。因此，構建高效的光熱蒸發基底，將液態水轉化為水蒸氣，是實現雙相反應的關鍵。

基于以上背景，本研究采用納秒紅外激光燒蝕處理木材表面，利用其強烈的熱效應裂解木質素等聚合物中的C-C鍵，實現瞬時選擇性氧化為CO，暴露木材內部孔道結構，并增強表面碳化程度，從而提高光吸收和水蒸發性能。所制備的激光燒蝕木材與TiO?光催化劑復合，構建了光熱-光催化雙相體系，在水沸點以下高效產生水蒸氣，并在3 kW/m2輻照度下實現了42.4 mmol·m?2·h?1的產氫速率。

相關工作以“Boosting Photocatalytic Water Vapor Splitting by Nanosecond Infrared Laser-Assisted Synthesis of Photothermal Substrate”為題發表在《ACS Applied Energy Materials》（JCR Q2區，中科院材料科學3區，IF=5.6）上。

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研究內容

2026/5/12

本研究聚焦于解決傳統三相光催化體系中氣態產物傳質受限、反應效率低的關鍵難題。研究團隊采用納秒紅外激光（1064 nm，10 W，30 kHz，脈沖寬度10 ns）燒蝕預先碳化的松木切片，制備了L-wood光熱基底。通過SEM、XRD、FT-IR、XPS等表征了樣品的微觀形貌、結構與表面化學性質。將光沉積Pt后的P25 TiO?（P25-Pt）通過刷涂法負載于不同處理階段的木材上（P-wood、SC-wood、L-wood），構建了木材/光催化劑雙相反應體系。在300 W氙燈（3 kW/m2）輻照下，測試了水蒸發性能和光催化產氫活性，并通過過濾紅外光、變溫實驗、EIS、接觸角測量等探究了性能增強機制。

在微觀結構方面，原始木材（P-wood）經鋸切后表面粗糙，內部孔道暴露極少。納秒紅外激光燒蝕后（L-wood），內部孔道完全暴露且結構完整。激光燒蝕增強了表面碳化，并且激光燒蝕產生的CO等氣體表明C-C鍵斷裂。負載P25-Pt后，光催化劑均勻分布在孔道壁面，未堵塞孔道。XRD顯示L-wood-P25僅體現無定形碳與P25-Pt的衍射峰，無雜質相。FT-IR表明激光燒蝕后C-O鍵吸收峰減弱，1735 cm?1處酯基峰消失，說明碳化程度提高。

在光熱水蒸發性能方面，L-wood在250-1200 nm范圍內的光吸收率顯著高于P-wood和SC-wood。在3 kW/m2輻照下，純水蒸發率僅為0.494 kg·m?2·h?1，P-wood提升至1.834 kg·m?2·h?1，SC-wood為2.520 kg·m?2·h?1，而L-wood高達4.809 kg·m?2·h?1。L-wood-P25的蒸發率與L-wood幾乎相同，表明光催化劑負載不影響蒸發性能。L-wood-P25的光熱轉換效率計算為114%。表面溫度在5分鐘內從298.5 K升至331.2 K，1小時后穩定在約338.5 K。

在光催化產氫性能方面，優化P25-Pt負載量為30 mg（6.25 cm2木材，即4.8 mg·cm?2）。在雙相體系中，L-wood-P25的產氫速率達到42.4 mmol·m?2·h?1（即949.9 μmol·h?1·g?1），分別是P-wood-P25（11.6 mmol·m?2·h?1）和SC-wood-P25（22.0 mmol·m?2·h?1）的3.66倍和1.93倍。該速率是傳統三相P25-Pt體系（68.8 μmol·h?1·g?1）的13.8倍。過濾紅外光后，底物溫度下降約14 K，產氫速率降至原來的一半。未檢測到木材本身分解或非光催化產氫。產物中H?:O?非2:1，歸因于H?O?生成及·OH自由基的產生。

在機理分析方面，接觸角測試顯示P-wood和SC-wood呈疏水性（108.3°和103.5°），而L-wood呈超親水性。XPS C1s譜顯示碳化處理未改變木材主要結構，親水性轉變歸因于孔道暴露引起的毛細效應。EIS顯示L-wood電荷轉移電阻最小。FT-IR中L-wood-P25的羥基伸縮振動峰向低波數移動，表明木材羥基與TiO?之間存在強氫鍵作用，防止光催化劑脫落。

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研究數據

2026/5/12

圖1. (a) P-wood的SEM圖像；(b) L-wood的SEM圖像（紅線為激光燒蝕邊界）；(c) ns IR激光燒蝕碳化木材暴露內部孔的示意圖；(d) L-wood-P25的SEM圖像；(e) L-wood-P25的詳細視圖及EDS元素分布；(f) L-wood-P25的TEM圖像；(g) P-wood、SC-wood、L-wood、P25-Pt和L-wood-P25的XRD圖譜；(h) P-wood、SC-wood和L-wood的FT-IR光譜。

圖2. (a) P-wood、SC-wood和L-wood的反射光譜；(b) 不同體系在3 kW/m2全光譜照射下的蒸發質量變化；(c) L-wood-P25在不同光強下的蒸發質量變化；(d) L-wood-P25在3 kW/m2全光譜照射下的紅外圖像；(e) L-wood-P25在不同光強下的表面溫度變化。

圖3. (a) 光熱-光催化產氫系統照片；(b) 漂浮在水面上的木材-P25系統；(c) L-wood-P25不同光催化劑負載量下的產氫速率；(d) P-wood-P25、SC-wood-P25和L-wood-P25的產氫速率比較；(e) 濾除紅外光前后L-wood-P25的產氫速率比較；(f) 三相P25-Pt體系與雙相L-wood-P25光熱-光催化體系的產氫速率比較；(g) L-wood-P25隨時間的光催化產氣曲線；(h) 吸收光譜法檢測H?O?；(i) L-wood-P25光催化氧化H?O過程中DMPO捕獲·OH的EPR譜。

圖4. (a) P-wood、SC-wood和L-wood的接觸角測量；(b) C1s高分辨XPS譜；(c) 電化學阻抗譜；(d) L-wood-P25、SC-wood-P25和P25-Pt的FT-IR光譜；(e) 不同波長光源下木材/光催化劑系統產生水蒸氣并催化分解產氫的示意圖。

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研究結論

2026/5/12

本研究利用納秒紅外激光強烈的熱效應燒蝕木材表面，成功制備了與光催化劑集成的光熱基底，用于高效產氫。激光燒蝕不僅進一步碳化了木材，增強了其在可見光和紅外波段的吸收能力，還通過瞬時高溫暴露了內部垂直孔道結構，顯著提高了水蒸發性能（在3 kW/m2下蒸發率達4.809 kg·m?2·h?1，光熱轉換效率114%）。同時，激光燒蝕后木材表面暴露的羥基與TiO?之間形成強氫鍵相互作用，有效防止了光催化劑脫落，提高了穩定性。所構建的固體-氣體雙相反應體系（光催化劑/水蒸氣/氫氣）相比于傳統固-液-氣三相體系（光催化劑/液態水/氫氣）具有更低的反應阻力，在無空穴犧牲劑條件下實現了42.4 mmol·m?2·h?1的光催化產氫速率，是三相P25-Pt體系的13.8倍。該低成本木材基光熱-光催化雙相體系在太陽能制氫領域展現出巨大的應用潛力。

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2026/5/12

DOI：10.1021/acsaem.5c00144

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