重慶師范大學(xué)靳鑫Inorg.?Chem.：拓?fù)渎曌踊衔颩gSnP2和MgSnAs2的熱電性能

2025年11月13日，Inorg. Chem.在線發(fā)表了重慶師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院靳鑫副教授團(tuán)隊(duì)的研究論文，題目為《Prediction of Thermoelectric Performance in Topological Phonon Compounds MgSnP2 and MgSnAs2》，論文的通訊作者為重慶師范大學(xué)的靳鑫副教授和余鵬教授以及重慶大學(xué)的楊小龍副教授，第一作者為袁美琳和魏皓然。

當(dāng)前社會對化石燃料的依賴導(dǎo)致全球變暖與能源短缺加劇，熱電材料作為實(shí)現(xiàn)熱能與電能相互轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵材料，憑借固態(tài)運(yùn)行、安全環(huán)保等優(yōu)勢，成為可持續(xù)能源利用的重要途徑。目前商用熱電材料多基于Bi2Te3與PbTe，但其成分中稀有、有毒元素限制了大規(guī)模應(yīng)用；而鎂基化合物以地球儲量豐富、環(huán)境友好的優(yōu)勢，成為熱電材料研究新方向，不過現(xiàn)有鎂基材料ZT值仍有提升空間，亟待開發(fā)性能更優(yōu)的新候選材料。

此研究通過第一性原理計(jì)算，系統(tǒng)探究了兩種鎂基半導(dǎo)體化合物 MgSnP2與 MgSnAs2的熱電性能。MgSnP2與MgSnAs2以環(huán)保鎂為核心成分，規(guī)避傳統(tǒng)材料缺陷，兼具低晶格熱導(dǎo)率、高功率因子與優(yōu)異ZT值（最高1.31），能量轉(zhuǎn)換效率突出。研究闡明了拓?fù)渎曌犹匦裕ü?jié)線、外爾點(diǎn)）對聲子輸運(yùn)的調(diào)控作用，證實(shí)原子鍵強(qiáng)度、晶格非簡諧性是熱導(dǎo)率差異的關(guān)鍵，明確載流子散射機(jī)制與最優(yōu)摻雜類型（p型）對電輸運(yùn)性能的影響。研究結(jié)果證實(shí)了MgSnP2與MgSnAs2是極具潛力的熱電材料候選者，并為下一代鎂基熱電材料的設(shè)計(jì)提供了基礎(chǔ)指導(dǎo)原則。

圖1. (a) MgSnP2和MgSnAs2的晶體結(jié)構(gòu)。(b)（0 1 0）表面的三維體布里淵區(qū)及投影表面布里淵區(qū)。(c, d) 聲子色散曲線及態(tài)密度。(e, f) Γ-X-P、Γ-M-S和Γ-X-R高對稱點(diǎn)附近的聲子色散曲線及不可約表示（IRs）放大圖。(g, h) 投影到半無限（0 1 0）表面的局域態(tài)密度。

圖 2. (a, b) MgSnP2和MgSnAs2的三聲子與四聲子過程的晶格熱導(dǎo)率隨溫度的變化關(guān)系。(c, d) 300 K下兩種化合物的三聲子與四聲子過程的散射率。(e, f) 群速度。(g, h) 300 K下兩種化合物的三聲子與四聲子過程的累積晶格熱導(dǎo)率隨頻率的變化關(guān)系。

圖3. (a, b) MgSnP2和MgSnAs2的能帶結(jié)構(gòu)及對應(yīng)的電子總態(tài)密度與分態(tài)密度。(c, d) 能量依賴的聲學(xué)形變勢（ADP）、極性光學(xué)聲子（POP）及電離雜質(zhì)（IMP）散射的對比。(e, f) p 型和n 型MgSnP2和MgSnAs2的載流子遷移率隨溫度的變化關(guān)系。

圖4. （a, b）p型MgSnP2和MgSnAs2的熱電優(yōu)值。(c, d) n型MgSnP2和MgSnAs2的熱電優(yōu)值。（e, f）300-800 K溫度范圍內(nèi)p型和n型MgSnP2與MgSnAs2的平均熱電優(yōu)值。

論文鏈接：DOI: 10.1021/acs.inorgchem.5c03819