石墨烯和6H-SiC基底之間受限三層鎵薄膜，利用量子限域?qū)崿F(xiàn)超導(dǎo)

在低維超導(dǎo)體中，量子限域效應(yīng)和界面雜交效應(yīng)的相互作用可以重塑庫珀對的波函數(shù)，進(jìn)而產(chǎn)生非常規(guī)的超導(dǎo)態(tài)。傳統(tǒng)超導(dǎo)體中，s波自旋單重態(tài)配對在具有相反動量和自旋的電子之間形成，同時保持反轉(zhuǎn)對稱性和時間反演對稱性。然而，非常規(guī)超導(dǎo)態(tài)則展現(xiàn)出獨(dú)特的庫珀配對對稱性，這些對稱性源于強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)、磁漲落和自旋軌道耦合（SOC）等多種機(jī)制。其中，SOC在非中心對稱超導(dǎo)體中扮演關(guān)鍵角色，其誘導(dǎo)的自旋分裂導(dǎo)致混合奇偶配對態(tài)的產(chǎn)生。在二維超導(dǎo)體中，由于維度限制，軌道效應(yīng)被抑制，庫珀對的破壞主要由泡利順磁極限決定。然而，當(dāng)反轉(zhuǎn)對稱性被破壞并結(jié)合強(qiáng)SOC時，會產(chǎn)生類似于Rashba型或Ising型的自旋分裂，進(jìn)而引發(fā)非常規(guī)超導(dǎo)現(xiàn)象，如Ising型超導(dǎo)。這類現(xiàn)象已在過渡金屬二硫族化合物和少層錫烯等材料中得到證實(shí)，但通常依賴于重元素的存在。相比之下，輕元素超導(dǎo)體如超薄鎵（Ga）層，由于其弱SOC和自旋簡并基態(tài)，被認(rèn)為不太可能實(shí)現(xiàn)非常規(guī)超導(dǎo)。本研究通過合成夾在石墨烯和6H-SiC(0001)基底之間的受限三層鎵（Ga）薄膜，利用量子限域和原子軌道雜交效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了界面誘導(dǎo)的Ising型超導(dǎo)，為輕元素超導(dǎo)體中實(shí)現(xiàn)非常規(guī)超導(dǎo)提供了新策略。

本研究采用無等離子體限域外延技術(shù)，在碳緩沖層的輔助下，于石墨烯覆蓋的6H-SiC(0001)基底上合成了三層鎵薄膜。具體步驟包括：化學(xué)清洗并處理半絕緣6H-SiC(0001)基底，形成約90%的單層石墨烯/緩沖層區(qū)域和約10%的緩沖層區(qū)域；將處理后的SiC基底置于鎵源上方約2.5毫米處，在純氬氣環(huán)境中于管式爐中退火30分鐘，退火溫度約為800°C，氬氣壓力保持在約500托，流速約為50立方厘米/分鐘；鎵原子穿透緩沖層，擴(kuò)散至緩沖層與SiC基底之間，形成約90%的雙層石墨烯/三層鎵/SiC和約10%的單層石墨烯/三層鎵/SiC結(jié)構(gòu)；最終，樣品自然冷卻至室溫，供后續(xù)表征和測量使用。頂部的石墨烯層保護(hù)了三層鎵免受氧化，使樣品在空氣中穩(wěn)定。

圖1展示了石墨烯/三層鎵/SiC異質(zhì)結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果。圖1d通過X射線駐波測量，顯示了鎵3s峰的光電子產(chǎn)額隨光子能量的調(diào)制，表明鎵元素沿c軸的尖銳原子分布，確認(rèn)了受限三層鎵薄膜的高結(jié)晶度。圖1e展示了樣品S1的電阻-溫度曲線，觀察到在約256K處出現(xiàn)液態(tài)金屬結(jié)構(gòu)相關(guān)的拐點(diǎn)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc約為4.08K。圖1f和1g通過STM/STS測量，展示了石墨烯/三層鎵/SiC的原子級分辨率圖像和超導(dǎo)間隙的均勻性，超導(dǎo)間隙的相干峰位于±0.22 meV，與Tc≈4.08K一致。這些結(jié)果驗(yàn)證了受限三層鎵薄膜的超導(dǎo)性，并展示了其高質(zhì)量的結(jié)構(gòu)特性。

圖2詳細(xì)研究了石墨烯/三層鎵/SiC在不同磁場下的上臨界磁場行為。圖2a和2c展示了樣品S2在垂直磁場（μ0H⊥）下的電阻-溫度曲線和電阻-磁場曲線，表明超導(dǎo)性對小垂直磁場高度敏感。相比之下，圖2b和2d展示了樣品在平行磁場（μ0H∥）下的穩(wěn)健超導(dǎo)性。圖2e和2f提取了μ0Hc2,⊥-Tc和μ0Hc2,∥-Tc相圖，顯示μ0Hc2,∥在T=0K時估計值約為27.89T，遠(yuǎn)超泡利順磁極限μ0Hp≈6.51T。這一行為表明石墨烯/三層鎵/SiC中存在強(qiáng)烈的二維超導(dǎo)性和可能的非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)制。

圖3通過ARPES測量和理論計算，揭示了石墨烯/三層鎵/SiC中分裂費(fèi)米面和Ising型自旋紋理的存在。圖3a展示了費(fèi)米面圖，揭示了鎵層在K和K'谷附近的兩個小同心費(fèi)米口袋（β1和β2）以及一個較大的近自由電子費(fèi)米口袋（α），后者分裂為α1和α2分支。圖3d和3e展示了ARPES能帶光譜和理論計算能帶光譜，沿Γ-K'-M方向一致，顯示了能帶分裂和Ising型自旋分裂的特征。圖3f和3g通過理論計算，展示了雙層鎵在K'谷附近的自旋紋理，主要表現(xiàn)出沿面外方向的自旋極化（Sz），與Ising型自旋谷鎖定一致。這些結(jié)果為受限三層鎵薄膜中界面誘導(dǎo)的Ising型超導(dǎo)提供了直接證據(jù)。

圖4深入探討了原子軌道雜交誘導(dǎo)的Ising型超導(dǎo)機(jī)制。圖4a展示了歸一化上臨界磁場μ0Hc2,∥/μ0Hc2,∥(Τ=400mK)隨溫度的變化，其獨(dú)特的四分之一圓行為表明Ising型超導(dǎo)與Zeeman效應(yīng)和雜質(zhì)散射的復(fù)雜相互作用。圖4b和4c通過理論計算，比較了不同模型（Ising型、Rashba型及其組合）對μ0Hc2,∥/μ0Hp-T/Tc曲線的擬合效果，發(fā)現(xiàn)僅考慮Ising型SOC和雜質(zhì)散射的模型能夠最佳擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。圖4d和4e通過示意圖，解釋了自由站立雙層鎵中四重簡并態(tài)的分裂機(jī)制，以及界面雜交如何通過打破反轉(zhuǎn)對稱性誘導(dǎo)Ising型自旋分裂。這些發(fā)現(xiàn)為理解輕元素超導(dǎo)體中實(shí)現(xiàn)非常規(guī)超導(dǎo)的微觀機(jī)制提供了重要見解。

來源：FE圖南工作室