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      Nature Communications | 基于LCA輔助的層次化設計實現全生命周期CO?減排的輻射冷卻涂層

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      研究背景


      實現碳中和目標需要在產品全生命周期內持續減少CO?排放,涵蓋原材料提取、加工、服役和廢棄處置四個階段。被動日間輻射冷卻技術作為一種新興的冷卻技術,通過將熱量以紅外輻射形式散發至外太空,可有效降低建筑制冷能耗。然而,現有輻射冷卻涂層主要關注服役階段的節能效益,忽視了原材料提取階段的高碳排放問題——傳統填料(如TiO?、BaSO?等)的生產過程本身就會產生大量CO?排放,占涂層全生命周期排放的60%以上。

      針對上述問題,本研究創新性地建立了LCA驅動的材料設計框架,將生命周期評估方法與材料/工藝設計深度融合,從全生命周期視角重新審視輻射冷卻涂層的碳減排潛力。研究團隊通過CO?礦物封存技術,利用鹽湖提鋰副產物鎂鹽和工業煙氣CO?,規?;苽淞颂钾撔缘腟DS誘導水菱鎂礦填料,并將其與耐候性優異的聚偏氟乙烯樹脂復合,開發出兼具高光學性能與長服役壽命的輻射冷卻涂層。

      這一設計不僅解決了傳統涂層原材料提取階段的高碳排放問題,還通過提升光學性能和服役穩定性,進一步增強了服役階段的碳減排效益,為開發真正意義上的碳負性功能材料提供了新范式。

      相關工作以“An LCA-assisted hierarchical design of radiative cooling coating for full life-cycle CO? reduction”為題發表在《Nature Communications》(JCR一區,中科院一區TOP,IF=14.7)上。

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      研究內容


      本研究聚焦于輻射冷卻涂層全生命周期CO?減排的協同調控機制。研究團隊首先通過LCA分析揭示了傳統商業白涂層(CWC)的碳排放結構:原材料提取階段占全生命周期排放的89.81%,其中填料貢獻高達59.90%。基于此,研究創新性地提出了全生命周期碳負性涂層設計策略。

      在原材料提取階段,研究開發了CO?礦物封存技術制備碳負性S-HM填料。利用鹽湖提鋰副產物鎂鹽(MgCl?·6H?O)和工業煙氣CO?作為原料,通過添加十二烷基硫酸鈉調控填料形貌與粒徑,制備出具有花狀/巢狀球形微結構、D50為3.92 μm、孔隙率約55%的S-HM填料。該過程每生產1噸S-HM可封存0.420噸CO?,并副產1.160噸高純度NH?Cl,實現原材料提取階段的CO?負排放(-0.817 tCO? eq/t)。

      在加工與服役階段,研究選擇PVDF作為樹脂基體,其強分子振動賦予高紅外發射率(≥0.96),優異的成膜性與耐候性確保長期服役穩定性。S-HM填料體積分數70%、涂層厚度300 μm時,涂層太陽反射率達96.24%,紅外發射率達0.978,遠超商業反射冷卻涂層的85.76%和0.958。戶外實測表明,在北京地區(混合濕熱氣候)白天峰值時段平均降溫5.80℃,最大降溫8.75℃,冷卻功率穩定在112.50 W/m2;在西安地區(混合干熱氣候)平均降溫9.13℃,冷卻功率達114.65 W/m2。

      在服役耐久性方面,涂層表現出超疏水特性(接觸角151.38°),可實現自清潔;經360小時60℃人工海水浸泡后,結合力僅下降1.8%(CRCC下降15.5%);經5年等效加速老化后,太陽反射率僅從96.30%降至95.44%,接觸角從151.50°降至150.36%,而CRCC則從85.70%降至81.26%。LCA分析表明,在全球19個氣候區部署時,1噸S-HM基涂層相比CRCC可實現0.571~13.709噸CO?當量減排,相當于每年種植32~762棵樹。

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      研究數據



      圖1. 全生命周期碳負性PDRC涂層設計概念。(a) 商業白涂層(CWC)全生命周期CO?排放,階段I(原材料提?。┱伎偱欧?9.81%,其中填料貢獻高達59.90%;(b) CWC全生命周期CO?排放隨填料碳排放和服役壽命的變化;(c) CWC全生命周期CO?排放隨光學性能和服役壽命的變化;(d) S-HM基輻射冷卻涂層全生命周期CO?排放,各階段均實現碳減排。


      圖2. S-HM基輻射冷卻涂層的設計、制備與光學特性。(a) S-HM基涂層設計與工作機理;(b) S-HM填料制備流程示意圖;(c) 不同粒徑S-HM填料的太陽光譜平均散射效率;(d) S-HM基涂層漿料具有良好的流動性;(e) 50×45 cm鋁基板上S-HM基涂層照片;(f) S-HM基涂層最優反射與發射光譜(R_solar=96.24%,ε_LWR=0.978);(g,h) S-HM基涂層太陽反射率與紅外發射率的廣角依賴性。


      圖3. S-HM基輻射冷卻涂層的亞環境冷卻性能。(a,b) 北京戶外測試裝置示意圖與實物圖;(c) 環境溫度、CRCC和S-HM基涂層溫度數據及太陽輻照度與相對濕度(2023年7月15-16日);(d) S-HM基涂層冷卻功率及環境參數(2023年7月17日);(e) 涂覆不同涂層的鐵容器實物圖;(f) 不同容器中心溫度及環境參數;(g) 不同容器溫度與環境溫度差值;(h) 上午08:00與下午14:00三組容器的紅外熱成像。


      圖4. S-HM基輻射冷卻涂層的服役耐久性。(a) S-HM基涂層與CRCC的自清潔能力對比;(b) 劃格法附著力測試(ASTM D3359-2),兩者均達到4B等級;(c) 60℃人工海水浸泡360小時前后表面形貌對比;(d) 浸泡前后結合力變化;(e) 5年等效加速老化前后太陽反射率與接觸角變化;(f) 色差與光澤度保持情況。


      圖5. 全生命周期分析與全球潛力。(a) S-HM基涂層相比CRCC在各階段的CO?減排量(以北京4A熱工區為例);(b) 1噸S-HM基涂層全生命周期碳流圖;(c) 1噸CRCC全生命周期碳流圖;(d) 全球19個氣候區部署1噸S-HM基涂層的CO?減排潛力。

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      研究結論


      本研究通過將生命周期評估與理性材料設計深度融合,成功開發了一種全生命周期碳負性的輻射冷卻涂層,實現了從原材料提取到服役階段的全鏈條CO?減排。研究得出以下主要結論:

      (1)LCA分析揭示了傳統輻射冷卻涂層的碳排放結構:原材料提取階段占全生命周期排放的89.81%,其中填料貢獻高達59.90%。這一發現為材料設計提供了明確導向——實現全生命周期碳減排必須從原材料階段入手。

      (2)通過CO?礦物封存技術,利用鹽湖提鋰副產物鎂鹽和工業煙氣CO?,成功制備了碳負性S-HM填料(-0.817 tCO? eq/t)。該過程每生產1噸S-HM可封存0.420噸CO?,并副產1.160噸高純度NH?Cl,為填料生產提供了可持續路徑。

      (3)S-HM填料經SDS誘導形成花狀/巢狀球形微結構(D50=3.92 μm,孔隙率~55%),與PVDF樹脂復合后,涂層太陽反射率達96.24%,紅外發射率達0.978,顯著優于商業反射冷卻涂層(85.76%,0.958)。戶外實測表明,在混合濕熱與混合干熱氣候區均實現穩定亞環境冷卻(降溫5.80-9.13℃,冷卻功率112.50-114.65 W/m2)。

      (4)S-HM/PVDF涂層表現出優異的服役耐久性:超疏水特性(151.38°)賦予自清潔能力;經360小時60℃人工海水浸泡后,結合力僅下降1.8%(CRCC下降15.5%);5年等效加速老化后,太陽反射率保持95.44%(CRCC降至81.26%),為長期服役碳減排提供了保障。

      (5)LCA分析表明,在全球19個氣候區部署時,1噸S-HM基涂層相比CRCC可實現0.571~13.709噸CO?當量減排,相當于每年種植32~762棵樹。經濟成本分析顯示,該涂層生產成本約1202美元/噸,具有市場競爭力。

      本研究實現了LCA方法、材料設計與CO?減排技術的深度融合,為開發全生命周期碳負性功能材料提供了新范式,在建筑節能、熱管理和可持續材料領域展現出重要應用前景。

      DOI:10.1038/s41467-026-69560-4

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