南科大薛其坤&陳卓昱團(tuán)隊(duì)最新成果：常壓鎳基超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度突破60K！

近日，南方科技大學(xué)量子功能材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和物理系、粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心薛其坤-陳卓昱團(tuán)隊(duì)在常壓鎳基高溫超導(dǎo)研究領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Superconductivity onset above 60K in ambient-pressure nickelate films”為題在線發(fā)表于 National Science Review。

研究團(tuán)隊(duì)利用并改進(jìn)了自主研發(fā)的“強(qiáng)氧化原子逐層外延”（GAE）方法，制備出更高晶格質(zhì)量的(La,Pr)3Ni2O7/SrLaAlO4薄膜，實(shí)現(xiàn)了常壓下最高達(dá)63K的超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度，以及最高達(dá)37K的零電阻溫度，邁斯納抗磁性的起始溫度也較此前紀(jì)錄大幅提升，各項(xiàng)指標(biāo)均為新的世界紀(jì)錄。輸運(yùn)測(cè)量揭示高溫超導(dǎo)電性與正常態(tài)線性電阻行為相關(guān)，磁互感測(cè)量證實(shí)該體系有遠(yuǎn)超銅氧化物的強(qiáng)層間耦合特性。

自超導(dǎo)現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)一個(gè)多世紀(jì)以來，尋找更高轉(zhuǎn)變溫度（Tc）的超導(dǎo)材料始終是凝聚態(tài)物理的核心目標(biāo)之一。從早期的金屬單質(zhì)到銅基和鐵基超導(dǎo)體，每一次Tc的提升都推動(dòng)了科學(xué)發(fā)展與應(yīng)用前景。近年來，鎳基氧化物作為第三類高溫超導(dǎo)體系備受矚目，在高壓下的超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度（Tconset）已可達(dá)80K甚至96K，但常壓下鎳基薄膜的Tconset受限于40-50K左右。這一性能瓶頸源于鎳基超導(dǎo)薄膜制備中的“熱力學(xué)困境”：實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)電性所需的極高氧化態(tài)與雙層鎳基晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性之間存在顯著矛盾。傳統(tǒng)的兩步法制備工藝往往難以兼顧晶體質(zhì)量與理想的氧含量。如何克服鎳基超導(dǎo)相在常壓下的熱力學(xué)不穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)更高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度，成為該領(lǐng)域急需攻克的難題。

圖 1：常壓下Tconset超過 60 K、Tczero超過30 K的鎳基超導(dǎo)薄膜的制備與輸運(yùn)性質(zhì)

研究團(tuán)隊(duì)通過改進(jìn)自主研發(fā)的“強(qiáng)氧化原子逐層外延”（Gigantic-Oxidative Atomic-layer-by-layer Epitaxy，GAE）方法，成功開辟了一個(gè)極端非平衡的生長(zhǎng)窗口。通過提供比常規(guī)方法高出約1000倍的強(qiáng)氧化環(huán)境，并配合更高的生長(zhǎng)溫度（比傳統(tǒng)方法高出100°C左右），有效解決了鎳基超導(dǎo)相合成中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和超導(dǎo)相所需的精準(zhǔn)氧化態(tài)之間的熱力學(xué)矛盾，實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量超導(dǎo)薄膜的一步法原位生長(zhǎng)。團(tuán)隊(duì)在SrLaAlO4襯底上成功制備出高質(zhì)量的(La,Pr)3Ni2O7外延薄膜，實(shí)現(xiàn)了常壓下Tconset最高達(dá)63K，以及零電阻溫度（Tczero）最高達(dá)37K的性能新紀(jì)錄（圖1）。

研究團(tuán)隊(duì)通過對(duì)90余個(gè)高質(zhì)量樣品的統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，超導(dǎo)性能的提升與正常態(tài)的“奇異金屬”行為（電阻隨溫度線性變化）存在直接關(guān)聯(lián)。當(dāng)薄膜達(dá)到最優(yōu)氧化狀態(tài)時(shí)，其輸運(yùn)特征表現(xiàn)為典型的非費(fèi)米液體行為，這一發(fā)現(xiàn)直接將鎳基超導(dǎo)的高溫超導(dǎo)電性與奇異金屬物理聯(lián)系在一起。

圖 2：鎳基超導(dǎo)薄膜的渦旋動(dòng)力學(xué)

此外，團(tuán)隊(duì)利用磁互感測(cè)量技術(shù)深入研究了該體系的渦旋動(dòng)力學(xué)。結(jié)果表明，與具有極強(qiáng)準(zhǔn)二維特性的銅氧化物不同，該鎳基體系表現(xiàn)出極強(qiáng)的層間耦合特征，具有較為顯著的三維超導(dǎo)特性。這一發(fā)現(xiàn)為理解鎳基超導(dǎo)的宏觀形成機(jī)制提供了關(guān)鍵的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。特別值得一提的是，邁斯納抗磁性的強(qiáng)度顯著提升，且起始溫度達(dá)到23K，遠(yuǎn)超此前10K左右的紀(jì)錄（圖2）。

圖3：鎳基超導(dǎo)薄膜的掃描透射電子顯微鏡圖像

為了證實(shí)GAE方法對(duì)薄膜質(zhì)量的顯著提升，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了詳盡的微觀結(jié)構(gòu)與化學(xué)成份表征。通過掃描透射電子顯微鏡（STEM）分析發(fā)現(xiàn)，薄膜在極大范圍內(nèi)展現(xiàn)出極高的相純度和長(zhǎng)程有序度（圖3）。

圖4：鎳基超導(dǎo)薄膜的X射線衍射表征

高分辨率同步輻射X射線衍射（XRD）進(jìn)一步揭示了薄膜優(yōu)異的單晶質(zhì)量。實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到了清晰的Laue振蕩信號(hào)，這是界面原子級(jí)陡峭和薄膜厚度極度均勻的直接證據(jù)。倒空間映射（RSM）測(cè)量則證實(shí)薄膜與襯底之間保持了共格應(yīng)力狀態(tài)及四方對(duì)稱性（圖4）。

該研究不僅創(chuàng)下了常壓下鎳基超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的新紀(jì)錄，更通過高質(zhì)量的薄膜樣品搭建了一個(gè)理想的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，可用于探索高溫超導(dǎo)的普遍規(guī)律。這一進(jìn)展標(biāo)志著常壓鎳基超導(dǎo)研究進(jìn)入了“60K時(shí)代”，向著更高溫度的常壓超導(dǎo)邁出了堅(jiān)實(shí)一步。

南方科技大學(xué)物理系原博士后周廣迪（現(xiàn)粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心副研究員）、原博士后汪恒（現(xiàn)粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心副研究員）、原研究副教授黃浩亮（現(xiàn)粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心副研究員）為該論文的共同第一作者。南方科技大學(xué)校長(zhǎng)、中國科學(xué)院院士薛其坤和南科大物理系副教授陳卓昱為論文共同通訊作者。南方科技大學(xué)為論文的第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究重大項(xiàng)目、廣東省量子科學(xué)戰(zhàn)略專項(xiàng)、深圳市科技計(jì)劃等項(xiàng)目的大力支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwag151

本文來自南方科技大學(xué)。

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