導讀
近日,寧夏大學化學化工學院彭娟教授團隊在廢棄塑料資源化升級領域取得重要進展。該團隊針對聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料的回收難題,成功開發了一種動態自調控的Pd2In3金屬間化合物電催化劑,實現了其解聚產物乙二醇(EG)向高值化學品乙醇酸(GA)的高效、高選擇性轉化。相關研究成果發表于催化與環境能源領域權威期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。該工作為廢棄塑料的低碳循環與高值化利用提供了創新的電催化策略,并揭示了金屬間化合物在催化過程中的動態自適應機制。
研究背景
廢棄PET塑料造成的環境壓力已成為全球性挑戰。傳統的機械或生物回收方法存在產物復雜、條件苛刻、經濟性差等問題。通過堿性水解將PET高效轉化為對苯二甲酸(TPA)和乙二醇(EG)單體是頗具前景的路徑,而利用可再生能源驅動的電催化技術,將EG進一步升級為甲酸、乙醇酸等高值化學品,是實現塑料“變廢為寶”的綠色途徑。其中,乙醇酸(GA)作為重要的化工中間體和可生物降解聚合物前體,具有更高的商業價值。然而,如何在催化劑上實現EG向GA的高選擇性氧化(抑制過度氧化或C-C鍵斷裂),是當前面臨的關鍵科學挑戰。
研究亮點與過程
針對上述挑戰,該研究團隊通過溶劑熱策略,在泡沫鎳基底上原位合成了有序Pd2In3金屬間催化劑。
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圖1. 形貌與結構表征
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圖2. 電子結構與配位環境
1.卓越的催化性能:該催化劑在乙二醇氧化反應(EGOR)中表現出色。在0.9 V vs. RHE電位下,生產GA的法拉第效率FE高達95.27%,產率達2.84 mmol cm-2 h-1,遠優于單純Pd催化劑。更重要的是,催化劑在連續運行40小時后,FEGA仍保持在95%以上,展現了優異的穩定性。
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圖3. 乙二醇氧化性能
2.機理研究與理論分析:機理研究表明,親氧性In原子的引入隔離了Pd活性位點,并通過電荷轉移使Pd的d帶中心下移了0.90 eV。這種電子結構的調制產生了三重協同效應:(1)增強了EG的吸附(ΔE = -0.34 eV);(2)削弱了關鍵中間體*CO-CH2OH的結合,抑制了其過度氧化和催化劑中毒;(3)促進了活性氧物種(?OH)的生成。這三者共同引導反應路徑定向生成GA。
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圖4. 反應機理研究
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圖5. DFT計算結果
3.實際應用驗證與集成系統:基于此催化劑,研究團隊構建了耦合EGOR和析氫反應(HER)的膜電極(MEA)流動電解槽。與傳統水電解相比,該系統產氫能耗降低了46.54%,并在150 mA cm-2的高電流密度下穩定運行100小時。進一步地,團隊完成了從真實PET塑料廢物到高純產品的全流程驗證:通過堿解-電解集成工藝,最終獲得6.13克TPA(產率90.11%)和3.99克GA(產率78.96%),初步技術經濟分析顯示該過程具備良好的盈利潛力。
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圖6. 真實PET升級回收
總結與展望
本工作成功設計并合成了一種具有動態自調控特性的Pd2In3金屬間電催化劑。該催化劑通過In誘導的幾何隔離與電子效應,協同優化了反應物吸附、關鍵中間體結合能與氧化介質生成,從而實現了將廢棄PET衍生的乙二醇高選擇性、高效、穩定地電催化轉化為高值化學品乙醇酸。這項工作不僅為PET塑料的升級回收提供了高效的催化劑設計范例,也展示了電催化重整技術在實現塑料循環經濟與綠色氫能聯產方面的巨大應用潛力。
文獻詳情
標題:Dynamic self-regulating Pd2In3 intermetallic catalyst for efficient electrocatalytic reforming of waste PET plastics
作者:Jianghui Qiu, Zhixin Jing, Xiaohu Quan, Juan Peng*
期刊:Applied Catalysis B: Environment and Energy
年份:2026
DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126770
作者簡介
彭娟教授:寧夏大學教授、博士生導師,2023-2025連續3年入選全球前2%頂尖科學家榜單。南京大學博士(2012),美國Rice University聯合培養博士(2010),新加坡南洋理工大學CSC訪問學者。2016年入選自治區“百人計劃”,2018年入選自治區科技創新領軍人才。1篇文章入選“中國最具國際影響百篇論文”,獲第六屆中國僑界貢獻創新人才獎,獲寧夏科技進步獎三等獎(排名2)。承擔5項國家自然科學基金項目及多項省部級項目。近年來在Nano Letters, Applied Catalysis B: Environmental and Energy,Small, Journal of Materials Chemistry A 等國際期刊上發表高水平論文70余篇,單篇最高被引 2000余次。授權國家發明專利4項。
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