通過近場(chǎng)光子學(xué)與時(shí)變介質(zhì)實(shí)現(xiàn)對(duì)量子發(fā)射體超輻射與亞輻射的動(dòng)態(tài)調(diào)控

論文信息： F.D. Bello, S. Asgarnezhad-Zorgabad, Z. Jalali-Mola, J.F. Donegan, O. Hess, Dynamic control of super- and subradiance of quantum emitters via near-field photonics and time-varying media, APL Quantum 3 (2026) 016116.

論文鏈接： https://doi.org/10.1063/5.0292425.

研究背景

在量子光子學(xué)中，多個(gè)量子發(fā)射體之間的相干相互作用可以產(chǎn)生兩種典型現(xiàn)象：超輻射（增強(qiáng)輻射）和亞輻射（抑制輻射）。這些效應(yīng)對(duì)于單光子源、量子存儲(chǔ)以及糾纏態(tài)制備都至關(guān)重要。然而，它們通常依賴極低溫環(huán)境或復(fù)雜腔結(jié)構(gòu)來維持相干性，這在實(shí)際應(yīng)用中存在較大限制。因此，一個(gè)關(guān)鍵問題是：能否在更實(shí)際的條件下，通過外場(chǎng)或材料調(diào)控，實(shí)現(xiàn)對(duì)量子發(fā)射行為的動(dòng)態(tài)、可控調(diào)節(jié)，從而在不同輻射模式之間自由切換。

研究?jī)?nèi)容

研究首先提出了一種基于近場(chǎng)光子學(xué)的調(diào)控方案，通過等離激元近場(chǎng)換能器將光能聚焦到納米尺度，并同時(shí)產(chǎn)生強(qiáng)烈的局域電場(chǎng)和溫度梯度。在這一結(jié)構(gòu)中，兩個(gè)量子發(fā)射體（如SiC中的色心）被放置在近場(chǎng)區(qū)域內(nèi)，通過近場(chǎng)耦合實(shí)現(xiàn)強(qiáng)相互作用，同時(shí)利用局域加熱實(shí)現(xiàn)發(fā)射體能級(jí)的動(dòng)態(tài)調(diào)諧，從而建立一個(gè)可控的雙發(fā)射體量子系統(tǒng)。

圖1. (a) 按實(shí)際比例繪制的金屬–絕緣體–半導(dǎo)體近場(chǎng)換能器（NFT）示意圖。該結(jié)構(gòu)通過共振表面等離激元模式將光聚焦至衍射極限以下，同時(shí)產(chǎn)生 10–15 K/nm 的納米尺度溫度梯度。平板波導(dǎo)被設(shè)計(jì)為單模工作，并由橫磁（TM）模激發(fā)。該模式通過倏逝耦合與集成的 NFT 相連，從而將能量傳遞給附近的量子發(fā)射體（QE）。位于 NFT 尖端的 QE 亦按實(shí)際比例繪出，并配有放大的原子晶格示意圖，其中突出顯示了 4H-SiC（4H 型 SiC）中位于六方晶格位點(diǎn) h1 的帶負(fù)電硅空位中心（VSi?）。(b) 所示 QE 介質(zhì)表面的電場(chǎng)強(qiáng)度分布對(duì)應(yīng)于輸入功率 0.5 mW。每個(gè) QE 均相對(duì)于所示介質(zhì)按實(shí)際比例繪制，且位于 NFT 尖端。它們嵌入表面下方數(shù)納米處，二者的躍遷偶極矩均為 5 Debye。(c) 用于描述耦合量子發(fā)射體的四能級(jí)二部系統(tǒng)示意圖，包括單激發(fā)態(tài) |01? 和 |10?、兩個(gè)空位均被激發(fā)的態(tài) |11? 以及基態(tài) |00?。NFT 模式頻率 ωL 與 QE 躍遷之間的失諧 δTi 為溫度的函數(shù)，并可通過輸入功率、VSi? 的位置和/或 NFT 掃描進(jìn)行調(diào)控。圖中箭頭表示輻射衰減路徑以及共振激光激發(fā)過程。(d) 給出了態(tài) |01? 與 |00? 之間的拉比振蕩〔對(duì)應(yīng)于 (c) 中綠色曲線/箭頭所示躍遷〕，其情形為一個(gè)發(fā)射體初始時(shí)與 NFT 模式處于共振，而另一個(gè)處于失諧狀態(tài)。約 50 ps 后，來自 NFT 的納米尺度熱調(diào)制將第二個(gè)發(fā)射體調(diào)諧至共振，從而提高了對(duì)態(tài) |11? 進(jìn)行雙光子激發(fā)的概率（藍(lán)色曲線），并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)相干光子對(duì)發(fā)射。

在此基礎(chǔ)上，通過近場(chǎng)誘導(dǎo)的納米尺度溫升，可以改變發(fā)射體的零聲子線位置，使其逐漸與近場(chǎng)激發(fā)頻率達(dá)到共振。隨著時(shí)間演化，系統(tǒng)從初始的非共振狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)楣舱駹顟B(tài)，對(duì)應(yīng)發(fā)射行為也發(fā)生明顯變化：從單光子主導(dǎo)的反聚束發(fā)射，轉(zhuǎn)變?yōu)殡p光子增強(qiáng)的聚束發(fā)射，表明可以實(shí)現(xiàn)發(fā)射模式的動(dòng)態(tài)切換。

圖2. (a) 取通過各色心中心的量子發(fā)射體（QE）介質(zhì)截面，給出了納米尺度溫度分布的時(shí)間演化。分別展示了 20 ps、35 ps 以及最終在接近峰值溫度時(shí)的 50 ps 快照。初始溫度設(shè)為 20 K，輸入功率為 1.5 mW，且 QE 初始失諧約為 2 THz。(b) 雙光子激發(fā)概率（藍(lán)色曲線）及對(duì)應(yīng)的零時(shí)延二階自相關(guān)函數(shù)，其中假設(shè)兩個(gè) QE 初始均與 NFT 模式失諧。對(duì)量子輻射情形，采用對(duì)稱態(tài)算符（橙色曲線） 來計(jì)算自相關(guān)函數(shù)；而在經(jīng)典輻射情形下，則采用可區(qū)分態(tài)算符（綠色曲線）進(jìn)行計(jì)算。約在 20 ps 時(shí)，納米尺度加熱引起足夠的聲子占據(jù)，從而將零聲子線（ZPL）能級(jí)調(diào)諧至與 NFT 模式共振，導(dǎo)致雙光子激發(fā)及后續(xù)發(fā)射顯著增強(qiáng)。在初始失諧條件下，以單光子發(fā)射（反聚束）為主；而在聲子介導(dǎo)的共振匹配之后，出現(xiàn)明顯的光子聚束（或超聚束），并與光子對(duì)產(chǎn)生的峰值事件清晰相關(guān)。

進(jìn)一步分析表明，這種發(fā)射行為的變化本質(zhì)上來源于兩個(gè)發(fā)射體之間的量子相干疊加。通過構(gòu)造對(duì)稱態(tài)和反對(duì)稱態(tài)，可以分別對(duì)應(yīng)超輻射和亞輻射過程。在共振條件下，這兩種態(tài)之間會(huì)隨時(shí)間交替出現(xiàn)，從而在時(shí)間域上表現(xiàn)為輻射增強(qiáng)與抑制的振蕩過程，并伴隨顯著的發(fā)射強(qiáng)度變化。

圖3. (a) 給出了雙光子激發(fā)概率，以及超輻射與亞輻射行為，其強(qiáng)度通過相對(duì)于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的發(fā)射強(qiáng)度分?jǐn)?shù)增強(qiáng)或減弱來表征 。結(jié)果對(duì)應(yīng)于輸入功率為 0.5 mW、初始溫度為 20 K、且兩個(gè)發(fā)射體初始均失諧約 2 THz 的情形。在約 50 ps 的共振條件附近，超輻射和亞輻射發(fā)射脈沖顯著出現(xiàn)，并與發(fā)射體間相干性的增強(qiáng)同時(shí)發(fā)生（詳見第 VII 節(jié)）。(b) 給出了超輻射與亞輻射發(fā)射數(shù)據(jù)，并將其與四能級(jí)量子系統(tǒng)中對(duì)稱態(tài)（同相）和反對(duì)稱態(tài)（反相）激發(fā)概率的相關(guān)性進(jìn)行對(duì)比。這兩類態(tài)由于其相干相位關(guān)系，分別導(dǎo)致增強(qiáng)或抑制的自發(fā)輻射。(c) 時(shí)間平均的 concurrence，用以表征光子數(shù)態(tài)糾纏，其最大值出現(xiàn)在接近聲子誘導(dǎo)共振條件的位置。(d) 展示了在不同時(shí)間點(diǎn)（60 ps 和 65 ps）突然關(guān)閉激發(fā)場(chǎng)對(duì)超輻射和亞輻射發(fā)射特性的影響。這一操作可使增強(qiáng)的光子發(fā)射（深粉/灰色填充曲線）或受抑制的光子發(fā)射（淺粉/灰色填充曲線）持續(xù)數(shù)十皮秒，表明可以對(duì)發(fā)射動(dòng)力學(xué)實(shí)現(xiàn)精確的時(shí)間調(diào)控。

為了進(jìn)一步增強(qiáng)調(diào)控能力，文章引入了“時(shí)間變化介質(zhì)”的概念，即通過調(diào)制材料的介電常數(shù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)光場(chǎng)傳播和局域場(chǎng)分布的動(dòng)態(tài)控制。在慢時(shí)間尺度（皮秒量級(jí)）調(diào)制下，可以顯著延長超輻射或亞輻射的持續(xù)時(shí)間；而在快速調(diào)制條件下，甚至可以實(shí)現(xiàn)類似光子時(shí)間晶體的行為，從而進(jìn)一步增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用。

圖4. 展示了絕熱時(shí)變光學(xué)調(diào)控下的超輻射與亞輻射行為。灰度表面圖表示相對(duì)于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的光子發(fā)射分?jǐn)?shù)增強(qiáng)（超輻射，深灰色）或減弱（亞輻射，淺灰色）（×100%）。(a) 在不考慮溫度依賴衰減或退相干效應(yīng)、并假設(shè)介電常數(shù)保持恒定（ε = 0.5）的條件下，展示了超輻射與亞輻射狀態(tài)之間的時(shí)間振蕩。(b) 當(dāng)引入與 1 同量級(jí)的時(shí)變介電常數(shù)調(diào)制 ε(t)（紅色曲線，氧化銦錫 ITO 中可實(shí)現(xiàn)的現(xiàn)實(shí)量級(jí)）后，亞輻射持續(xù)時(shí)間明顯延長，約為靜態(tài)介電常數(shù)情形的兩倍。(c) 若將該時(shí)變調(diào)制延遲 25 ps 啟動(dòng)，則時(shí)變介電常數(shù)會(huì)突然出現(xiàn)，從而產(chǎn)生延長的超輻射區(qū)間，而非亞輻射區(qū)間。在兩個(gè)調(diào)制情形〔(b) 和 (c)〕中，相干項(xiàng) ρ10,01（綠色曲線）在約 40–50 ps 范圍內(nèi)均表現(xiàn)出明顯延長的峰值平臺(tái)，這與超輻射或亞輻射發(fā)射時(shí)段的延長直接相關(guān)。這種相干持續(xù)時(shí)間的增強(qiáng)同時(shí)對(duì)應(yīng)于低折射率材料中預(yù)期的更慢光傳播以及顯著增強(qiáng)的吸收（詳見補(bǔ)充材料）。(d) 給出了穿過量子發(fā)射體中心的介質(zhì)截面上歸一化電場(chǎng) 的空間分布，其對(duì)應(yīng)于介電常數(shù)最低（ENZ）值 0.01 時(shí)刻 t = 47.6 t = 47.6 t=47.6 ps，以及介電常數(shù)最高值（約 1）時(shí)刻 t = 78.8 t = 78.8 t=78.8 ps。ENZ 介質(zhì)中所吸收的最大場(chǎng)強(qiáng)超過介電常數(shù)取最高值時(shí)的兩倍。

在更快的飛秒時(shí)間尺度調(diào)制中，系統(tǒng)表現(xiàn)出參數(shù)放大和Floquet動(dòng)力學(xué)特征，電場(chǎng)強(qiáng)度出現(xiàn)指數(shù)增長，從而顯著增強(qiáng)量子發(fā)射體之間的耦合與相干性。這種超快調(diào)控使得輻射行為可以在極短時(shí)間內(nèi)快速切換，并在關(guān)斷調(diào)制后恢復(fù)到常規(guī)動(dòng)力學(xué)過程，展示出高度靈活的時(shí)域操控能力。

圖5. (a) 在周期調(diào)制頻率 Ω = 50 THz、100 THz 和 692 THz（2ωL）條件下的歸一化電場(chǎng)分布，其中時(shí)變介電常數(shù)取為 ε(t) = ε + Δε sin(Ωt)，Δε = ±0.49。由于調(diào)制發(fā)生在飛秒尺度，數(shù)值模擬采用了接近阿秒量級(jí)的極小時(shí)間步長。對(duì)于 Ω = 692 THz，總模擬時(shí)長為 500 fs；對(duì)于 Ω = 100 THz 和 50 THz，總模擬時(shí)長為 6000 fs。需要說明的是，在 (a) 和 (b) 中，Ω = 100 THz 的結(jié)果在時(shí)間上平移了 t/2，以便更清晰地展示。對(duì)于 Ω = 2ωL 的情形，預(yù)期會(huì)出現(xiàn)參數(shù)放大和指數(shù)增長；而對(duì)于 50 THz 和 100 THz 的周期調(diào)制，放大效應(yīng)明顯減弱。對(duì)于偏離共振的調(diào)制頻率（如 50 THz 和 100 THz），雖然仍存在放大，但由于偏離參數(shù)共振所導(dǎo)致的 Floquet 不穩(wěn)定性減弱，其幅度顯著降低。(b) 給出了相對(duì)于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的光子發(fā)射分?jǐn)?shù)增強(qiáng)（超輻射，對(duì)應(yīng)正值）或減弱（亞輻射，對(duì)應(yīng)負(fù)值）（×100%）。若無電場(chǎng)放大作用，超快調(diào)制時(shí)間過短，難以建立或調(diào)控發(fā)射過程，使得 ρ??,?? ≈ 0。盡管仍可觀察到超輻射與亞輻射之間的振蕩，但相較于絕熱時(shí)變調(diào)制，由于電場(chǎng)（Ez）的超快變化，其變化更加突兀，并在數(shù)百飛秒時(shí)間尺度上出現(xiàn)衰減，這歸因于增強(qiáng)的光–物質(zhì)耦合。(c) 探討了在不同時(shí)間關(guān)閉 100 THz 周期調(diào)制的情形。此時(shí)，振蕩的超輻射與亞輻射動(dòng)力學(xué)在超快飛秒尺度上轉(zhuǎn)變?yōu)樵陟o態(tài)電場(chǎng)下的演化，表現(xiàn)出類似于圖4(a) 中的行為，但時(shí)間尺度由皮秒縮短至飛秒。

結(jié)論與展望

這項(xiàng)工作提出了一種結(jié)合近場(chǎng)光子學(xué)與時(shí)變介質(zhì)的全新量子發(fā)射調(diào)控機(jī)制。通過等離激元近場(chǎng)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)納米尺度局域場(chǎng)增強(qiáng)與溫度調(diào)制，使量子發(fā)射體的能級(jí)可以動(dòng)態(tài)調(diào)諧，從而在單光子與雙光子發(fā)射之間實(shí)現(xiàn)可控切換。同時(shí)，通過引入時(shí)間變化的介電響應(yīng)，進(jìn)一步拓展了調(diào)控維度，使系統(tǒng)能夠在皮秒甚至飛秒尺度上實(shí)現(xiàn)超輻射與亞輻射的動(dòng)態(tài)切換與持續(xù)時(shí)間控制。與傳統(tǒng)依賴腔結(jié)構(gòu)或超低溫環(huán)境的方案相比，該方法無需復(fù)雜結(jié)構(gòu)，并可在較高溫度條件下工作，顯著提升了實(shí)際應(yīng)用潛力。此外，該研究還揭示了時(shí)間調(diào)制光學(xué)在量子相干控制中的重要作用，為量子光源、量子存儲(chǔ)以及片上量子光子器件提供了新的實(shí)現(xiàn)路徑。整體來看，這一工作將近場(chǎng)增強(qiáng)、非平衡動(dòng)力學(xué)與量子發(fā)射調(diào)控有機(jī)結(jié)合，為可擴(kuò)展量子光子技術(shù)的發(fā)展提供了重要思路。