鐵電材料因具備本征自發(fā)極化與極化可翻轉(zhuǎn)的特性,在非易失性存儲(chǔ)、智能傳感、存算一體芯片等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。螢石結(jié)構(gòu)鐵電材料與主流硅基半導(dǎo)體工藝完全兼容好,是當(dāng)前半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)的研究熱點(diǎn)。這類材料的鐵電特性源于極性正交相,而該相在室溫下呈亞穩(wěn)態(tài),在器件服役過(guò)程中,極易受溫度、電場(chǎng)循環(huán)等因素影響發(fā)生相變,最終徹底喪失鐵電特性、導(dǎo)致器件失效。
針對(duì)鐵電亞穩(wěn)相穩(wěn)定這一長(zhǎng)期未解決的科學(xué)難題,中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)深入結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn),鐵電薄膜中大量存在的晶界,潛藏著調(diào)控物相穩(wěn)定性的巨大潛力。他們采用借助脈沖激光沉積技術(shù)、先進(jìn)透射電子顯微技術(shù)等綜合手段,系統(tǒng)研究了晶界的原子結(jié)構(gòu)及其對(duì)鐵電相穩(wěn)定的調(diào)控機(jī)制,最終揭示出緩沖層中的La、Sr、Mn元素會(huì)向ZrO?薄膜內(nèi)擴(kuò)散,且僅選擇性富集于晶界區(qū)域,晶粒內(nèi)部無(wú)明顯擴(kuò)散,進(jìn)而在晶界處形成了原子級(jí)銳利、化學(xué)高度有序的La(Sr)-Mn-O異質(zhì)結(jié)構(gòu)。
團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步解析僅局域于ZrO?晶界處的有序結(jié)構(gòu)基元,明確了晶界處Mn原子分別占據(jù)6配位和5配位兩種不同晶格位點(diǎn),并沿晶界呈+3、+4價(jià)態(tài)周期性交替排列,其3d電子軌道同步形成了周期性的eg/t2g軌道有序排布。這種獨(dú)特的軌道有序晶界,可直接調(diào)控相鄰Mn-O鍵的共價(jià)性,進(jìn)而周期性削弱晶界附近Zr-O鍵的軌道雜化與重疊程度,最終系統(tǒng)性降低亞穩(wěn)正交相的能量,在5nm ZrO?薄膜中實(shí)現(xiàn)了高含量鐵電相的穩(wěn)定。該研究提出的晶界調(diào)控策略,證實(shí)晶界可作為獨(dú)立功能單元,直接調(diào)控并穩(wěn)定納米材料的物相結(jié)構(gòu),為螢石鐵電材料的亞穩(wěn)相穩(wěn)定提供了全新的調(diào)控維度,為解決螢石鐵電器件的疲勞失效難題提供了科學(xué)基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以“Grain boundary stabilization of fluorite ferroelectrics”為題發(fā)表于Nature Materials。物理所博士生王詩(shī)雨、魯東大學(xué)副教授鐘海、華中師范大學(xué)宋思逸為論文共同第一作者,物理所張慶華副研究員、葛琛研究員、清華大學(xué)谷林教授為共同通訊作者,合作者還包括物理所金奎娟研究員、蘇東研究員等。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的資助。
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圖. 異質(zhì)晶界形成示意圖、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證及其有序原子結(jié)構(gòu)。
編輯:夜凌Ryelin
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